Слободское сельское поселение занимает северо-восточную часть Угличского района. В первые века существования города Углича эти земли входили в состав двух территориально-государственных и административных образований: Угличского княжества, а затем с XV1 в. до 1775 г. (Губернской реформы Екатерины II и проведенного в результате этого земельного межевания) – в состав Угличского средневекового уезда.
Восточные территории волости входили в состав Юхотского (Новленского) уезда Ярославского княжества и в XIV – начале XVI в.в. принадлежали младшим детям ярославских князей. С 1528 г. по 1622 г. – князьям Мстиславским, до 1706 г. эти земли были государственными. В 1706 г. Петр I передал их фельдмаршалу Б.П. Шереметеву, и Шереметевы владели ими до 1917 г. В древности на территории поселения располагалась Золоторуцкая волость Угличкого княжества и уезда. Ее земли простирались вдоль берега Волги от г. Углича по Рыбинской дороге, включая с. Учму с Успенским Ученским монастырем. Участок границы между этими образованиями отчетливо прослеживался по реке Сабелке, носившей также название Рубежка, текущей из Вороновского леса и впадающей в р. Улейму с правого берега близ д. Фалюково.
В советское время на территории Слободского сельского поселения находились сельские Советы – Высоковский, Грибановский, Покровский, Радищевский (Никольский) и др., на землях которых после укрупнения колхозов - хозяйства: «Родина», имени Матросова, «Урожай», имени Некрасова, «Дружба», «Васильки».
Наиболее значимыми историческими местами в поселении являются: с. Золоторучье, возле которого обнаружена палеологическая стоянка – древнейшая стоянка человека на Верхней Волге; погост Архангельский «в бору» - место бывшего монастыря с могилой жертв польско-литовской интервенции; с. Никольское «в Слободищах» со значительной частью старообрядческого населения, сохранившего в своей среде элементы старой культуры; с. Дивная Гора – место бывшего монастыря Троицкой Дивногорской пустыни, с сохранившимся замечательным памятником архитектуры XVII в. – Троицкой церковью, с. Покровское.
